Placé dès son plus jeune âge chez l’orfèvre Fauconnier, Barye étudie la sculpture aux Beaux-Arts dans l’atelier de Bosio et la peinture chez le Baron Gros.
L’exposition de son Lion au serpent au Salon de 1833 l’impose comme maître de la sculpture romantique au même titre que Delacroix pour la peinture. Victime de la cabale contre les Romantiques, Barye cesse d’exposer au Salon à partir de 1837, jusqu’en 1850. C’est alors qu’il commence à éditer lui-même ses bronzes et à les commercialiser. Devant les difficultés rencontrées dans son entreprise, il doit bientôt gager ses modèles et même ses outils chez l’entrepreneur Emile Martin. Il ne peut reprendre le contrôle de sa production qu’après la commande en 1854 des quatre groupes en pierre pour la Cour du Louvre : La Guerre, La Paix, La Force et l’Ordre.
A partir de 1857, Barye va connaître une réussite commerciale progressive et une certaine reconnaissance en France et aux Etats-Unis par l’intermédiaire des marchands d’art de l’époque. Malgré des idées républicaines, Barye devient même un sculpteur officiel du Second Empire : Napoléon I er dominant l’Histoire et les Arts pour le fronton du Pavillon de Sully au Louvre (1857), le Napoléon I er en empereur romain d’Ajaccio (1860-1865), Les Fleuves des guichets du Louvre (1866-1867). Avec plus de 300 modèles, entre Figures, Animaux et Objets décoratifs, cette collection qu’il proposait lui même sous forme de catalogues avec prix, constitue à ce jour encore, l’ensemble le plus cohérent et le plus riche en ce domaine.
Barye meurt le 25 juin 1875 à son domicile, Quai des Célestins. Il était membre de l’Académie des Beaux-Arts depuis le 30 mars 1868 et officier de la Légion d’Honneur.
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